Technologische, thermodynamische und kinetische Aspekte der Ammonothermalkristallzüchtung von Nitriden als Halbleiter- und NLO-Materialien

Ziele

Ein Ziel dieses Vorhabens ist es, die vorhandenen Kontaminationsquellen im Ammonothermalverfahren zu erfassen und deren Kontaminationspotential für die wachsenden Kristalle, sowie den Einfluss der Verunreinigungen auf den Kristallzüchtungsprozess und die späteren elektronischen Eigenschaften des Materials zu quantifizieren. Dabei kommt es zu einer kontinuierlichen Verbesserung der Prozessreinheit, wobei in der ersten Projektphase zunächst die Reinheit der Niederdruck Gasversorgung und der Ausgangstoffe im Vordergrund steht. Am Ende des ersten Projektabschnitts (Projektjahre 1-3) soll ein Autoklav für die Ammonothermalzüchtung von GaN zur Verfügung stehen, welcher zunächst exemplarisch die Herstellung von GaN gewährleistet. Für die Züchtung größerer Kristalle ist es extrem wichtig, die anliegenden Temperaturfelder mit hoher Genauigkeit zu steuern und zu kontrollieren. Daher soll in diesem Teilprojekt eine entsprechende Heizergeometrie realisiert werden, welche die Regelung und Einstellung der Temperaturfelder mit einer Genauigkeit besser als 1 K ermöglicht.

Die Geometrie des gewählten Aufbaus wird zunächst zur numerischen Simulation der thermischen Felder verwendet, wobei die Simulation im ersten Schritt auf Basis des bereits in der Literatur vorgeschlagenen Modells von Chen erfolgen soll. Um die Gültigkeit des Modells und die Richtigkeit der berechneten Temperaturverteilungen zu prüfen, ist es unerlässlich, die Simulation mit experimentell ermittelten Daten zu vergleichen. Hierfür müssen die Temperaturen im Innenraum des Autoklaven gemessen werden.

Die Planung der Niederdruck-Gasversorgung wird in enger Kooperation mit TP3 stattfinden und in der dortigen Autoklavenstation realisiert werden, so dass die Versorgung mehrerer Autoklaven mit hochreinen Gasen optimiert werden kann. Zur Konzeption eines für die Kristallzüchtung tauglichen Autoklaven wird ein Autoklav aus TP 3 mit einem 3-zonigen Heizerkonzept ausgestattet. Zusätzlich wird dieser Autoklav mit mehreren, möglichst zentralen Durchführungen für Thermoelemente versehen, welche die in situ Temperaturmessung im Reaktionsraum ermöglichen sollen. Nur durch die direkte Messung im Autoklaven-Inneren kann eine zuverlässige Validierung der Simulationsdaten erfolgen und sichergestellt werden, so dass die Einflüsse von Zusätzen gegenüber dem reinen überkritischen Ammoniak erfasst werden können. Mit dem gewählten Aufbau soll zum Ende der ersten Projektphase ein Aufbau vorhanden sein, mit welchem die Kristallzüchtung von Nitridkristallen exemplarisch an GaN gezeigt werden kann. Hierzu soll sowohl ein ammonosauerer als auch ein ammonobasischer Referenzprozess entwickelt werden.

Die notwendigen Precursoren und die wichtigen chemische Kenntnisse bzgl. Intermediaten werden in enger Zusammenarbeit mit TP 1 und TP 2 gewählt werden. Thermodynamische Erkenntnisse aus TP 5 sollen, wenn möglich, bereits hier für die thermische Prozessführung berücksichtigt werden.

Dieses Teilprojekt, TP 6, hat damit auch eine starke Querschnittsaufgabe, indem die Erkenntnisse aus allen Arbeitsgruppen kombiniert werden müssen, damit ein möglichst ganzheitliches Bild der Vorgänge im Reaktor hergestellt werden kann und damit die Überführung des Prozesses in einen nutzbaren Kristallzüchtungsprozess für Nitrid-Kristalle gelingt. Das Gesamtziel der Forschergruppe die Ammonothermal-Synthese für die Herstellung moderner Schlüssel-Werkstoffe für die Elektronik, Optik und Energietechnik sowie innovativer Materialien nicht nur als Pulver sondern auch in Form von Kristallen in Deutschland verfügbar zu machen, kann aufgrund der starken Interdisziplinarität des Themas nur als Gruppe erreicht werden.